Et fælles forskerhold ledet af professor Zhang Peilei fra Shanghai University of Engineering Science, Lancaster University og Amplitude Suzhou Laser Co., Ltd. udgav en forskningsartikel med titlen "Electromagnetic-hydrodynamic coupling and morphology feedback in the formation and evolution of LIPSS on metals under femtosecond laser multi-}}i the international Mathematical Modelling journaling pulse." Holdet etablerede en multifysisk model, der koblede elektromagnetisk teori, transient termofysik og hydrodynamik, og brugte en puls-}for-puls iterativ strategi til at studere udviklingsprocessen af laser-inducerede periodiske overfladestrukturer (LIPSS) på titanlegeringsoverflader. Ved at kombinere eksperimentel verifikation og numerisk simulering afslørede holdet den fysiske mekanisme for nanostrukturdannelse og -evolution under den synergistiske effekt af Marangoni-flow og rekyltryk under morfologi-feedback-mekanismen.
01
Indledning
Laser-inducerede periodiske overfladestrukturer (LIPSS) er et fysisk fænomen, der kan generere periodiske strukturer på overfladerne af forskellige materialer (metaller, halvledere osv.) og er blevet grundigt undersøgt. LIPSS er generelt klassificeret i to typer: LIPSS med en periode tæt på laserbølgelængden (LSFL) og LIPSS med en periode meget mindre end laserbølgelængden (HSFL). For klassisk LSFL er dannelsesmekanismen bredt accepteret som et resultat af interferens mellem de indfaldende laser og overfladeplasmonpolaritoner (SPP'er) exciteret på materialets overflade (elektromagnetisk teori). Selvom elektromagnetisk teori forklarer perioden og retningen af LSFL, beskriver den kun den statiske indledende energiaflejring og forklarer ikke den dynamiske udvikling af materialet i en laser-induceret smeltet tilstand. Migrationsprocessen af stof i smeltet tilstand omformer overflademorfologien til en periodisk kombination af toppe og lavninger.
Femtosekund laserbehandling har unikke fordele inden for mikro- og nano-fremstilling på grund af dens høje behandlingspræcision og lille varme-påvirkede zone. Dens ultrakorte pulsbredde koncentrerer laserenergi på materialets overflade på ekstremt kort tid, hvilket genererer en ikke-termisk ligevægtsfaseovergang. Elektron termisk ledningsevne og elektron-fononkoblingsstyrke dominerer transmissionen og afslapningen af elektromagnetisk energi aflejret i materialet under ultrahurtige processer. Disse faktorer er de grundlæggende årsager til forskellene i LIPSS-morfologi observeret på forskellige materialer. LIPSS-dannelse er imidlertid en kumulativ multi-impulsproces, hvor overflademorfologien genereret af hver impuls fungerer som den indledende grænsebetingelse for den næste impuls. Endvidere udviser regelmæssigheden af LIPSS en stærk afhængighed af materialeegenskaber. Tidligere numeriske simuleringer har sjældent overvejet indflydelsen af overflademorfologi genereret af tidligere impulser på efterfølgende impulser i multi-impuls, multi-fysikmiljøer. Ændringer i materialeoverflademorfologi under multi-pulsforhold fører til temperaturfeltinhomogenitet, hvilket igen påvirker omfordelingen af smeltet væske induceret af temperaturgradienter. Dette nødvendiggør en kvantitativ analyse og diskussion af LIPSS-evolutionsprocessen fra et puls-for-pulsperspektiv.
Laser- og elektronstrålebehandling
02
Simuleringsmetoder
For at studere den kumulative udvikling af LIPSS under multi-puls femtosekund laserbestråling og den relaterede positive feedback-mekanisme, opdeler simuleringsarbejdsgangen laser-stofinteraktionen af en enkelt puls i tre koblede trin: elektromagnetisk feltberegning, termodynamisk evolution og væskedynamik, som derefter gentages i den. I denne undersøgelse fokuserer vi på evolutionsprocessen, der starter fra en deterministisk overflade. Simuleringen begynder med et ideelt, glat plan, hvor ablationshuller genereret af laserparametre og materialerespons betragtes som den "effektive ruhed" for efterfølgende elektromagnetisk kobling. I denne model er denne effektive ruhed repræsenteret af simuleret overfladeablation, en metode, der eliminerer usikkerheder forbundet med tilfældig initial overfladeruhed, hvilket giver os mulighed for at studere, hvordan LIPSS dannes og forplanter sig ved ablationskanter og inden for overfladen.
03
Overflademorfologisk feedback
Under multi-impuls femtosekund laserbestråling er dannelsen af LIPSS ikke en simpel superposition af et enkelt fysisk felt, men en dynamisk udviklingsproces, hvor overflademorfologipåvirkningen af tidligere impulser interagerer med efterfølgende impulser. Figur 2 viser udviklingen af materialets overflademorfologi og den tilsvarende rumlige fordeling af det elektriske felt under multiple impulser. For den indledende puls (N=1) er den elektriske feltfordeling på den glatte materialeoverflade sideværts ensartet og udviser hovedsageligt et stående bølgemønster dannet af interferens af indfaldende og reflekteret lys. Efterhånden som antallet af impulser stiger (N=20, N=30), udvikler den oprindeligt glatte overflade sig til lavvandede ablationshuller. Den ikke-plane grænseflade bryder symmetrien af planet og giver den spredte-planbølgevektorkomponent, hvilket fører til svag SPP-excitation ved metal-luftgrænsefladen. Efterhånden som antallet af impulser øges yderligere (N=40, N=50), fungerer de periodiske riller, der vises, som mere effektive diffraktionsgitre, hvilket resulterer i stærkere SPP-kobling. Som vist i den forstørrede visning ved N=50 genererer interferensen mellem SPP og efterfølgende indfaldende lys rumlige lokale elektromagnetiske hotspots i rillerne, hvor det elektriske felts intensitet er væsentligt højere end intensiteten af det indfaldende felt.
Figur 3 illustrerer udviklingen af materialets overflademorfologi og den tilsvarende maksimale gittertemperaturfordeling under forskellige antal impulser (N=1-50). I den indledende fase (N=1-10) dannes ablationshuller på den flade overflade. På dette tidspunkt er overfladetemperaturen jævnt fordelt lateralt, og den tilsvarende temperaturfordeling udviser en lav og bred top, hvilket afspejler den Gaussiske fordeling af laserenergien. Efterhånden som antallet af impulser stiger (N=20-50), opstår der gradvist en periodisk temperaturfordeling med høj-kontrast, hvilket er i overensstemmelse med fremkomsten af periodiske overfladestrukturer. Den højeste gittertemperatur er koncentreret i dalene i disse periodiske strukturer, mens temperaturen ved toppene forbliver relativt lav. Temperaturfordelingsplottet viser, at når antallet af impulser stiger, bliver amplituden af denne temperaturmodulation mere udtalt, og spidstemperaturen stiger gradvist. Ved at kombinere dette med udviklingen af den elektriske feltfordeling vist i figur 2, kan gittertemperaturfordelingen under flere impulser forklares ved en elektromagnetisk termisk feedback-mekanisme. Elektromagnetiske varme pletter placeret i dalene danner rumligt uensartede varmekilder, der i sidste ende genererer et periodisk gittertemperaturfelt svarende til overflademorfologien.
04
Væskestrøm under smeltestadiet
Femtosekund laserpulsenergi overføres til gitteret via elektron-fononkobling. Når gittertemperaturen når smeltepunktet, dannes et forbigående smeltet lag på materialets overflade. Den efterfølgende udvikling af LIPSS på en picosekund tidsskala styres ikke kun af statisk ablation, men også af den hydrodynamiske transport i dette smeltede lag. I denne model er periodicitet foruddefineret af elektromagnetisk energiafsætning, mens Marangoni-spænding og rekyltryk primært driver omfordelingen og fjernelsen af det smeltede materiale. Figur 4, 5 og 6 viser væskestrømningstendenserne under smeltestadiet af en multi-impulsproces (N=20-40), når den periodiske struktur udvikler sig fra lavvandet til dybt. På dette stadium har gittertemperaturen overskredet smeltepunktet, men har endnu ikke nået fordampningstemperaturen. I disse tre figurer repræsenterer a1 og a2 toppene af den periodiske struktur, mens a3 og a4 repræsenterer lavpunkterne. Som vist i figur 4 er der i de tidlige stadier af periodisk strukturdannelse (N=20) blevet etableret et periodisk temperaturfelt på overfladen, og en bølget struktur begynder at dukke op. I dalområderne med de højeste temperaturer (fig. 4(c)), drevet af overfladespændingsgradienten, får Marangoni-effekten den smeltede overfladevæske til at strømme med høj hastighed fra dalens centrum til tilstødende toppe. Omvendt observeres væske fra tilstødende dale i toppen af områderne med de laveste temperaturer (fig. 4(b)), at konvergere og samle sig opad. En sammenligning af disse områder afslører høj-divergerende strømning i trugene og lav-konvergerende strømning i toppene. Som vist i strømningsfelterne i fig. . 4(b) og (c), forårsager strømmen af overfladevæske mod toppene en tilbagestrømning dybere inde i det smeltede bassin og vender tilbage fra toppen til dalen. Denne kombination af udadgående overfladestrømning og indadgående bundstrømning -organiserer sig i et par typiske Marangoni-hvirvler inden for hver top og trug af den periodiske struktur. Ved at sammenligne figurerne kan det ses fra fig. . 4, 5 og 6, at når dalene bliver dybere, bliver overfladevæsken gradvist begrænset i dem (fig. . 4(c), 5(c) og 6(c)). Dybere dale svarer til stærkere lokale elektriske felter og undertrykker derved lateral termisk diffusion fra dalen til tilstødende toppe. Dette resulterer i, at en stejlere temperaturgradient opretholdes i dalene. Da kræfterne, der driver væskebevægelsen, afhænger af temperaturen, bliver disse kræfter derfor i stigende grad begrænset i dalene. Ud fra perspektivet med at øge antallet af pulser betyder det, at energien fra efterfølgende pulser bruges til at uddybe eksisterende riller i stedet for at fjerne allerede dannede toppe eller bygge nye strukturer. Følgelig øges højdeforskellen mellem tinder og dale løbende, hvilket fører til en gradvis uddybning af den periodiske struktur.
05
Simuleringsbekræftelse
For at illustrere dannelsesprocessen af periodiske overfladestrukturer drevet af den synergistiske effekt af elektromagnetiske effekter og væskestrømning under multi-pulsbestråling, blev overflademorfologiudviklingen observeret i det lineære scanningseksperiment sammenlignet med resultaterne af den iterative multifysikmodel, som vist i figur 7. I den indledende fase af pulsen var den tilfældige overflade hovedsageligt dækket af pulsen og ikke-akkumulationen. genereret ved ablation-genaflejring og transport af smeltet væske. I simuleringen brugte vi det fysiske ækvivalente udgangspunkt for LIPSS-evolution, nemlig laser-inducerede ablationshuller. Både tilfældige nanopartikler og ablationshuller kan tjene som spredningsgrænser for efterfølgende pulser og derved spændende SPP. Efterfølgende impulser etablerer et periodisk temperaturfelt på denne ikke-plane overflade gennem SPP-interferens, hvilket driver omfordelingen af smeltet materiale i denne periode. Derefter begynder Marangoni-kraft og rekyltryk at drive omfordelingen af smeltet væske og derved fremme dannelsen af LIPSS.
For bedre at validere simuleringsresultaterne blev LIPSS under enkelt-punkt femtosekund laserbelysning sammenlignet med de numeriske simuleringsresultater. Som vist i figur 8 udviser de to en høj grad af konsistens i rumlig periodicitet. For at kvantificere denne periode blev lokale gråtonekonturer af SEM-billedet ekstraheret langs retningen vinkelret på LIPSS, hvilket gav en gennemsnitlig periode på cirka 980 nm for den eksperimentelle struktur. Figur 8(b) viser den simulerede tværsnitskontur i samme rumlige skala. Ved at kortlægge den simulerede overfladekontur på SEM-billedet ved samme koordinater og skala, blev det observeret, at de rumlige positioner af de simulerede toppe og dale svarer tæt til de lyse og mørke striber i SEM-billedet. Den simulerede periode er cirka 960 nm, hvilket er i glimrende overensstemmelse med de eksperimentelle resultater målt ved hjælp af konturmetoden.
06
Konklusion
Denne undersøgelse konstruerede en multifysisk model baseret på elektromagnetisk teori, fluiddynamikteori og materialers termofysiske egenskaber gennem numerisk simulering. Den forklarede fra start til slut dannelsen af periodiske strukturer på metaloverflader drevet af den synergistiske effekt af elektromagnetiske effekter og væskestrømningsustabilitet under multi-puls femtosekund laserbehandling. Gennem successive puls-iterationer af simulering på materialets overflade og sammenlignende analyse af simuleringsresultater med eksperimentelle resultater konkluderer vi, at dannelsen af LIPSS er resultatet af den synergistiske effekt af elektromagnetisk og væskedynamik.
Interaktionen mellem den indfaldende femtosekundlaser og materialeoverfladen, i nærvær af overfladeruhed, exciterer SPP'er, der interfererer med det indfaldende lys. Denne proces genererer rumligt periodisk og ikke-ensartet energiaflejring på materialets overflade. Vi bekræftede, at denne nødvendige overfladeruhed kan være ablationshuller forårsaget af laseren selv, som kan tjene som grænsebetingelser for spændende SPP'er. Overflademorfologien dannet af tidligere impulser fungerer som et diffraktionsgitter for efterfølgende impulser, hvilket forbedrer SPP-koblingseffektiviteten. Når først denne periodiske energi er absorberet af materialet, omdannes den hurtigt til et tilsvarende gittertemperaturgradientfelt, der danner et forbigående smeltet lag på overfladen. Dette ekstremt tynde smeltede lag, påvirket af den periodiske temperaturgradient, er fysisk meget ustabilt og aktiverer derved væsketransport, der kontrollerer materialemigrering. Under smeltetrinnet migrerer Marangoni-kraften, drevet af overfladespænding, den smeltede væske fra høje-temperaturtrug til lav-temperaturtoppe, hvilket danner en høj-divergerende strømning i trugene og en lav-konvergerende strømning i toppene. Efterhånden som antallet af pulser stiger, bliver trugene gradvist dybere, og overfladevæsken begrænses gradvist til trugene. Under fordampningstrinnet er den yderligere stigning i gittertemperaturen ledsaget af en yderligere stigning i rekyltrykket. På dette tidspunkt fungerer rekyltrykket som den dominerende mekanisme, der driver væsken, ved at bruge stærkere kraft til at drive væsken fra overfladen af trugene nedad til undergrunden, mens den også sideværts forskyder væsken til toppene.
