En ny teoretisk undersøgelse ledet af forskere ved University of Chicago og Argonne National Laboratory har identificeret de mikroskopiske mekanismer, hvorved diamantoverflader påvirker kvantekohærensen af defekter i nitrogen-tomgangscentre (NV)- i diamant, der understøtter nogle af nutidens mest følsomme kvantesensorer. Undersøgelsen er dukket op iMaterialer til fysisk gennemgangog blev udvalgt til at være et redaktørforslag.
"En lang-udfordring har været at forstå, hvorfor lavvandede NV-centre mister sammenhængen så hurtigt," sagde Giulia Galli, professor ved University of Chicago Pritzker School of Molecular Engineering (UChicago PME) og seniorforsker ved Argonne National Laboratory. "Ved at kombinere de første-principper overflademodeller med kvantedynamiksimuleringer, forstod vi, at synderen bag dekohærens ikke kun er, hvilke spins der bor på diamantoverfladen, men hvordan de bevæger sig: overfladestøj er dynamisk."
Resultaterne af undersøgelsen giver klare, fysikbaserede-retningslinjer for konstruktion af diamantoverflader, der hjælper med at bevare kvantekohærens, et nøglekrav for kvantesansning og nye kvanteinformationsteknologier.
NV-centre er atomare-skala-defekter i diamant, hvis kvantespintilstande kan initialiseres, kontrolleres og udlæses optisk ved stuetemperatur. Når de placeres tæt på en diamantoverflade, kan NV-centre detektere ekstremt svage magnetiske og elektriske signaler fra molekyler, materialer og biologiske systemer. Alligevel udsætter denne nærhed dem også for overflade-relateret støj, såsom fluktuerende paramagnetiske defekter og ladning eller elektrisk-feltstøj, der hurtigt forringer deres kvantekohærens og begrænser sensorens ydeevne.
"I litteraturen er oprindelsen af overfladestøj ofte blevet kaldt 'X spins' eller 'dark spins', fordi den præcise mikroskopiske karakter af støjen ikke blev forstået, og den kan stamme fra optisk inaktive steder," sagde UChicago PME Ph.D. kandidat Jonah Nagura, hovedforfatter af undersøgelsen. "Vores forskning hjælper med at identificere præcis, hvad der støjer ved overfladen og sætter en vej til at eliminere støjen, så man kan skabe mere avancerede, kraftfulde kvantesensorer."
I dette arbejde kombinerede forskerne tæthedsfunktionel teori-baserede atomistiske modeller af diamantoverflader med avancerede kvantedekohærenssimuleringer for at identificere og isolere de dominerende overfladestøjmekanismer.
"Under fremstillingsprocessen af diamantoverflader til registreringsanvendelser kan der opstå uønskede overfladedefekter, herunder det, vi kalder dinglende bindinger," sagde Nagura. "Nogle af disse defekter kan være vært for uparrede elektroner, paramagnetiske spin, der svinger over tid og genererer magnetisk støj, der forstyrrer NV-centret. Den støj kan reducere NV'ens sammenhæng og kan sløre de svage målsignaler, som man ønsker at måle."
Undersøgelsen viser, at den måde, hvorpå overfladen er kemisk termineret, har en dyb indvirkning på NV-sammenhæng. Naguras beregninger viste, at ilt- og nitrogen-afsluttede overflader stort set bevarer næsten-massekohærens selv for NV-centre kun få nanometer under overfladen. Derimod introducerer hydrogen- og fluor-terminerede overflader meget stærkere overflade-relateret magnetisk støj, hvilket drastisk forkorter kohærenstider.
"Men selvom termineringskemi og facetorientering betyder noget, fandt vi ud af, at det er overflade-elektronafslapning og hop, der dominerer sammenhængen i lavvandede NV'er," sagde Nagura.
"De elektronspin, der er til stede på overfladen, interagerer med de samme laserimpulser, som bruges til at manipulere og udlæse NV-centret. Laserlyset kan drive ændringer i overfladeladningstilstanden, hvilket får uparrede elektroner til at hoppe mellem forskellige atomare steder. Denne bevægelse producerer yderligere tid-, der varierer magnetiske felter, som igen genererer ekstra støj."
Ved at identificere de dominerende mikroskopiske støjkanaler giver undersøgelsen en køreplan til forbedring af NV-baserede kvanteenheder med direkte implikationer for kvanteregistrering og informationsbehandling.
"Når vi tager højde for elektronbevægelse ved overfladen, er teori og eksperiment endelig på linje," sagde Nagura.
